Братусь О. Л. Електронні процеси в нанокомпозитних плівках з кремнієвими та металевими наночастинками

English version

Дисертація на здобуття ступеня доктора наук

Державний реєстраційний номер

0525U000414

Здобувач

Спеціальність

  • 01.04.07 - Фізика твердого тіла

24-09-2025

Спеціалізована вчена рада

Д 26.199.01

Інститут фізики напівпровідників імені В. Є. Лашкарьова Національної академії наук України

Анотація

Дисертацію присвячено дослідженню впливу температурної обробки на структурні, електрофізичні та оптичні властивості нанокомпозитних плівок SiOх (х<1), SiOx(Si)&FeyOz(Fe), SiOx(Si)&CuyOz(Cu), SiOx(Si)&AlyOz(Al), отриманих методом іонно-плазмового розпилення. Основна увага приділена з’ясуванню механізмів електропровідності, фазових перетворень і морфологічних змін у нанокомпозитних системах, які містять наночастинки кремнію, металів та їх оксидів, інкапсульовані в кремнієво-оксидну діелектричну матрицю. Розроблено технологію керованого формування складу та структури плівок шляхом варіювання площі металевих компонентів у мішені (Fe, Cu, Al) та співвідношенням Ar/O2 у робочому середовищі. Досліджено структурні властивості нанокомпозитних плівок, встановлено вплив відпалу на фазовий склад і морфологію плівок. Вперше встановлено зміну механізмів провідності зі стрибкової (Мотта, Ефроса–Шкловського) до струму обмеженого просторовим зарядом (СОПЗ), Пула–Френкеля та тунелювання, залежно від температури та електричного поля. Показано, що термічний відпал може викликати перехід діелектрик–метал і навпаки, зумовлений перерозподілом густини станів та пасток поблизу рівня Фермі. Описано явище негативної диференціальної ємності на C–V характеристиках нанокомпозитних плівок SiOx із нанокластерами кремнію, що відкриває можливості спектроскопії пасток і діагностики наноструктур. Виявлено температурно-залежну поведінку воль-амперних характеристик, що вказує на придатність таких структур до сенсорних застосувань. Вперше показано формування пористих, острівцевих і стрижнеподібних морфологій у плівках SiOx(Si)&CuyOz(Cu) залежно від температури відпалу, а також їхній вплив на оптичні властивості, зокрема плазмонне поглинання наночастинками Cu. Ідентифіковано фазові перетворення Cu → CuO → CuхSi, підтверджені методами XRD, FTIR та RAMAN. Плівки SiOx(Si)&FeyOz(Fe) демонструють переходи провідності та ефективне поглинання електромагнітного випромінювання в СВЧ-діапазоні (до RL = –37,65 dB при 5,55 ГГц), що підтверджує їхню перспективність для застосування як екрануючих матеріалів. Для плівок SiOx(Si)&AlyOz(Al) виявлено зміну механізмів провідності після відпалу та наявність інверсії вольт-амперної характеристики. Структурні дослідження підтвердили формування фаз Al3Si, які суттєво змінюють електропровідність у залежності від температури та напруги. Доведено, що нанокомпозитні структури p-Si/SiOx(Si)&AlyOz(Al), інтегровані з металевими антенами, можуть бути використані як широкосмугові сенсори ІЧ і ТГц випромінювання, що демонструють високе співвідношення сигнал/шум, термостабільність та сумісність із мікроелектронними технологіями. Отримані результати є основою для створення новітніх багатофункціональних пристроїв сенсорної та оптоелектронної техніки.

Публікації

1. Vorona, I.P., Shanina, B.D., Dzhagan, V.M., Rudko, G.Yu., Nosenko, V.V., Raievska, O.Ye., Stroyuk, O.L. (2022). Size-dependent effects in optically detected magnetic resonance spectra of CdS nanocrystals. J. Phys. Chem. C // A, 126(36), 15465–15471. doi: 10.1021/acs.jpcc.2c04144

2. Bacherikov, Yu.Yu., Vorona, I.P., Gilchuk, A.V., Goroneskul, V.Yu., Zhuk, A.G., Kladko, V.P., Nosenko, V.V., Okhrimenko, O.B., Ponomarenko, V.V., Polishchuk, Yu.O. (2022). Metamorphosis of the properties of the gas-phase fraction of ZnS:Mn obtained by the method of self-propagating high-temperature synthesis from the charge with a different Zn/S ratio. Journal of Luminescence // A, 251, 119184. doi: 10.1016/j.jlumin.2022.119184

3. Markevich, I., Korsunska, N., Vorona, I., Nosenko, V., Kolomys, O., Strelchuk, V., Stara, T., Bondarenko, V., Melnichuk, O., Melnichuk, L. (2020). Mn distribution in ZnO:Mn ceramics: influence of sintering process and thermal annealing. ECS J. Solid State Sci. Technol. // A, 9, 103001. doi: 10.1149/2162-8777/abba06

4. Borkovska, L., Khomenkova, L., Vorona, I., Nosenko, V., Stara, T., Gudymenko, O., Kladko, V., Labbé, C., Cardin, J., Kryvko, A., Kryshtab, T. (2020). The role of excess MgO in the intensity increase of red emission of Mn4+-activated Mg2TiO4 phosphors. Journal of Materials Science: Materials in Electronics // A, 31, 7564. doi:10.1007/s10854-020-03143-x

5. Nosenko, V.V., Rudko, G.Yu., Yaremko, A.M., Yukhymchuk, V.O., Hreshchuk, O.M. (2018). Anharmonicity and Fermi resonance in the vibrational spectra of a CO2 molecule and CO2 molecular crystal: similarity and distinctions. Journal of Raman Spectroscopy// A, 49(3), 559-568. doi:10.1002/jrs.5297

6. Nosenko, V., Vorona, I., Grachev, V., Ishchenko, S., Baran, N., Bacherikov, Yu., Zhuk, A., Polishchuk, Yu., Kladko, V., Selishchev, A. (2016). The Crystal Structure of Micro- and Nanopowders of ZnS Studied by EPR of Mn2+ and XRD. Nanoscale Research Letters // A, 11, 517(6 pages). doi: 10.1186/s11671-016-1739-4

7. Vorona, I.P., Nosenko, V.V., Baran, N.P., Ishchenko, S.S., Lemishko, S.V., Zatovsky, I.V., Strutynska, N.Yu. (2016). EPR study of radiation-induced defects in carbonate-containing hydroxyapatite annealed at high temperature. Radiation Measurements // A, 87, 49-55. doi: 10.1016/j.radmeas.2016.02.020

8. Nosenko, V.V., Yaremko, A.M., Dzhagan, V.M., Vorona, I.P., Romanyuk, Yu.A., Zatovsky, I.V. (2016). Nature of some features in Raman spectra of hydroxyapatite-containing materials. Journal of Raman Spectroscopy // A, 47, 726–730. doi: 10.1002/jrs.4883

9. Nosenko, V., Strutynska, N., Vorona, I., Zatovsky, I., Dzhagan, V., Lemishko, S., Epple, M., Prymak, O., Baran, N., Ishchenko, S., Slobodyanik, N., Prylutskyy, Yu., Klyui, N., Temchenko, V. (2015). Structure of Biocompatible Coatings Produced from Hydroxyapatite Nanoparticles by Detonation Spraying. Nanoscale Research Letters // A, 10, 464(7 pages). doi: 10.1186/s11671-015-1160-4

10. Nosenko, V.V., Vorona, I.P., Baran, N.P., Ishchenko, S.S., Vysotskyi, B.V., Krakhmalnaya, T.V., Semenov, Yu.A. (2015). Comparative EPR study CO2- radicals in modern and fossil tooth enamel, Radiation Measurements // A, 78, 53-57. doi: 10.1016/j.radmeas.2014.09.004

Nosenko, V., Rudko, G., Fediv, V., Savchuk, A., Gule, E., Vorona, I. (2014). Retardation of nanoparticles growth by doping. Nanoscale Research Letters // A, 9, 683 (5 pages). doi: 10.1186/1556-276X-9-683

12. Nosenko, V.V., Vorona, I.P., Ishchenko, S.S., Baran, N.P., Zatovsky, I.V., Gorodilova, N.A., Povarchuk, V.Yu. (2012). Effect of pre-annealing on NO32− centers in synthetic hydroxyapatite. Radiation Measurements // A, 47, 970-973. doi: 10.1016/j.radmeas.2012.08.008

13. Ishchenko, S.S., Vorona, I.P., Okulov, S.M., Baran, N.P., Rudko, V.V. (2011). ENDOR study of CO2− radicals in hydroxyapatite of γ-irradiated bone. Radiation Measurements // A, 46, 37-39. doi: 10.1016/j.radmeas.2010.07.025

14. Vorona, I., Nosenko, V., Okulov, S., Savchenko, D., Petrenko, T., Stara, T., Labbé, C., Borkovska, L. (2022). EPR Study of the Mn-Doped Magnesium Titanate Ceramics. ECS Journal of Solid State Science and Technology // A, 11, 013005. doi: 10.1149/2162-8777/ac4a80

15. Vorona, I.P., Ishchenko, S.S., Okulov, S.M., Nosenko, V.V. (2020). Some features of Mn2+ EPR spectra in cubic nano-ZnS. Semiconductor physics, quantum electronics and optoelectronics // A, 23, 60-65. doi: 10.15407/spqeo23.01.060

16. Vorona, I.P., Ishchenko, S.S., Grachev, V.G., Baran, N.P., Okulov, S.M., Nosenko, V.V., Selishchev, A.V. (2019). EPR of Mn2+ in Nano-Sized Zinc Sulfide with Planar Lattice Defect. Journal of Applied Spectroscopy // A, 89, 146-150. doi: 10.1007/s10812-019-00792-7

Vorona, I.P., Grachev, V.G., Ishchenko, S.S., Baran, N.P., Bacherikov, Yu.Yu., Zhuk, A.G., Nosenko, V.V. (2016). Crystal Structure Determination of Low-Dimensional ZnS Powders Using EPR of Mn2+ Ions. Journal of Applied Spectroscopy // A, 83, 51-55. doi: 10.1007/s10812-016-0241-1

18. Strutynska, N., Slobodyanik, N., Malyshenko, A., Zatovsky, I., Vorona, I., Prylutskyy, Yu., Prymak, O., Baran, N., Ishchenko, S., Nosenko, V. (2015). Synthesis, characterization and EPR investigation of γ-induced defects for nanoparticals of (MI, CO3)-containing (MI – Na, K) apatites. Solid State Phenomena // A, 230, 133-139. doi: 10.4028/www.scientific.net/SSP.230.133

19. Vorona, I.P., Ishchenko, S.S., Baran, N.P., Nosenko, V.V., Zatovsky, I.V., Malyshenko, A.I., Povarchuk, V.Yu. (2013). Radiation-induced defects in annealed carbonate-containing hydroxyapatite. Physics of the Solid State// A, 55, 2543-2548. doi: 10.1134/S1063783413120329

Baran, N.P., Vorona, I.P., Ishchenko, S.S., Nosenko, V.V., Zatovsky, I.V., Gorodilova, N.A., Povarchuk, V.Yu. (2011). NO32 and СО2 centers in synthetic hydroxyapatite: Features of the formation under γ- and UV-irradiation. Physics of the Solid State // A, 53, 1891-1894. doi: 10.1134/S106378341109006X

Vorona, I.P., Ishchenko, S.S., Baran, N.P., Rudko, V.V., Zatovsky, I.V., Gorodilova, N.A., Povarchuk, V.Yu. (2010). NO32− centers in synthetic hydroxyapatite. Physics of the Solid State // A, 52, 2364-2368. doi: 10.1134/S1063783410110235

Nosenko, V., Korsunska, N., Vorona, I., Stara, T., Bondarenko, V., Melnichuk, O., Melnichuk, L., Kryvko, A., Markevich, I. (2020). The mechanism of formation of interface barriers in ZnO:Mn ceramics. SN Applied Sciences // A, 2, 979. doi: 10.1007/s42452-020-2754-8

Strutynska, N., Slobodyanik, N., Malyshenko, A., Zatovsky, I., Vorona, I., Epple, M., Prymak, O., Baran, N., Ishchenko, S., Nosenko, V. (2014). Synthesis, characterization and EPR investigation of γ-induced defects for nanoparticals of (MI, CO3)-containing (MI – Na, K) apatites. International Conference on Oxide Materials for Electronic Engineering - Fabrication, Properties and Applications, OMEE 2014 - Book of Conference Proceedings // A, 75–76. doi: 10.1109/OMEE.2014.6912346

Rudko, G.Yu., Fediv, V.I., Savchuk, А.I., Gule, E.G., Vorona, I.P., Nosenko, V.V. Nucleation and growth kinetics of colloidal nanoparticles CdS:Mn in aqueous solution of polyvinyl alcohol. (2014). Semiconductor Physics, Quantum Electronics and Optoelectronics // Б, 17, 222-226

25. Затовський, І.В., Ворона, І.П., Малишенко, А.І., Слободяник, М.С., Іщенко, С.С., Баран, М.П., Носенко, В.В. (2013). γ- й УФ-індуковні парамагнітні центри у відпаленому синтетичному гідроксіапатиті. Доповiдi Нацiональної академiї наук України // Б, 6, 127-132

Файли

Схожі дисертації