Кузьмич І. В. Фізико-хімічні властивості Сu- та Сu, Рd-вмісних цеолітних каталізаторів реакції окиснення СО

Досліджено фізико-хімічні властивості нанесених та іонообмінних моно- (Сu-) та біметалвмісних (Сu,Рd-) цеолітних каталізаторів на основі ZSM-5 i ERI з різним вмістом металів та їх каталітичну активність в реакції окиснення СО. Методом ДТА встановлено, що активність нанесених цеолітних каталізаторів з високим вмістом міді (10мас.%) залежить від термічної стійкості прекурсорів Cu(CH3COO)2, Cu(NO3)2, [Cu(NH3)4]Cl2 та умов формування каталізаторів. Знайдено, що активними центрами для 10%Сu-цеолітів є дрібнодисперсні частинки активної фази CuO. Для каталізаторів з низьким вмістом міді (1,8%Cu для ZSM-5, 3%Cu для ERI) методами ЕПР, ЕСДВ, ТПВ та ІЧ-спектроскопії встановлені причини різної каталітичної активності – наявність певного розподілу і локалізації катіонів міді та різної адсорбційної здатності до СО. Показано, що для найбільш активної системи 1,8%CuZSM-5 характерне утворення асоціатів координаційно-ненасичених катіонів міді в оточенні позаграткового кисню. Встановлено, що введення другого металу (Рd)підвищує активність металвмісних каталізаторів за рахунок утворення Сu-Рd-асоціатів. Вивчено кінетичні закономірності та механізм реакції окиснення СО на Сu/ZSM-5 та Сu-Pd/ZSM-5, обгрунтовано кінетичне рівняння та показано, що експериментальні дані узгоджуються з механізмом Ілі-Ріділа.