Кучма О. В. Кремнеземи з супрамолекулярним поверхневим шаром: синтез, будова, властивості

English version

Дисертація на здобуття ступеня кандидата наук

Державний реєстраційний номер

0407U004117

Здобувач

Спеціальність

  • 01.04.18 - Фізика і хімія поверхні

23-10-2007

Спеціалізована вчена рада

Д 26.210.01

Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України

Анотація

Дисертацію присвячено дослідженню впливу умов синтезу, пористої структури кремнеземної матриці, будови макроциклів і способу їх фіксації на поверхні носія на будову кремнеземів з супрамолекулярним поверхневим шаром та їх адсорбційні властивості, обумовлені селективним комплексоутворенням типу "гість-господар". Аналіз результатів квантово-хімічних розрахунків показав, що на конформаційну поведінку калікс[4]арен-краун-6 і, відповідно, на їх сорбційні властивості впливають такі чинники, як склад і будова замінників, введених в калікскраун, та спосіб фіксації макробіциклу на поверхні кремнеземної матриці. Квантово-хімічним методом досліджено вплив складу координаційної сфери катіону цезію на стійкість його комплексів з калікс[4]арен-краун-6. Розроблено методику синтезу 26,28-дипропоксі-5,17-біс[3-(триетоксисиліл) пропіл]калікс[4]арен-краун-6, закріпленого в конформації 1,3-альтернат. Досліджені будова та властивості синтезованого алкоксисилільного похідного. Золь-гель методом одержані полісилоксанові ксерогелі з вбудованими молекулами калікс[4]арен і ковалентно закріпленими калікс[4]арен-краун-6, диамінодибензо-18-краун-6, циклодекстриновими групами. Встановлено, що вміст макроциклічних лігандів у зразках, будова макроциклів, а також спосіб їх фіксації у полісилоксановій матриці суттєво впливають на процес гелеутворення в таких системах та формування структури синтезованих ксерогелів. Розроблено методики модифікування поверхні мезопористого кремнезему SBA-15 і силікагелю Davisil макроциклічними групами. Методами ІЧ спектроскопії, 13C і 29Si CP/MAS спектроскопії встановлені будова і склад одержаних кремнійорганічних матеріалів. Досліджено сорбційні властивості синтезованих сорбентів щодо Cs+. Показано, що сорбційні властивості одержаних матеріалів визначаються будовою макроциклічних лігандів, їх концентрацією в зразках, способом фіксації макроциклів та пористою структурою носіїв. Встановлено, що ксерогелі з краун-ефірними групами проявляють селективність щодо K+. Виявлено, що серед синтезованих матеріалів, високу сорбційну активність щодо 137Cs і 90Sr проявляє SBA-15, модифікований калікс[4]ареновими групами. Газохроматографічним методом встановлено, що сорбенти з циклодекстриновими групами найкраще сорбують кисеньвмісні органічні сполуки.

Файли

Схожі дисертації