Ларіна О. В. Вплив складу оксидних MxOy-SiO2 (M = Mg, Zn, Zr, La) та цеолітних Ta/SiBEA каталізаторів на їх каталітичні властивості в процесах перетворення етанолу в 1,3-бутадієн

Встановлено, що механохімічна обробка композиції MgO-SiO2 призводить до формування кислотних центрів Льюіса середньої сили, відповідальних за перетворення етанолу в бутадієн, та зниження концентрації сильнокислотних центрів, які стимулюють утворення побічних продуктів дегідратації етанолу. Роль оксиду цинку в складі каталізаторів MxOy-SiО2 (M = Mg, Zn) полягає у формуванні центрів як реакції дегідрування етанолу, так і подальшого перетворення ацетальдегіду в бутадієн. Модифікування зазначених каталізаторів діоксидом цирконію підвищує селективність процесу за рахунок формування кислотних центрів Льюіса та прискорення реакції альдольної конденсації ацетальдегіду. Введення лантану до складу композиції ZnO/ZrO2-SiO2 підвищує її активність та селективність в процесі одержання 1,3-бутадієну з етанолу, що може бути обумовлено формуванням на поверхні каталізатора основних центрів та прискоренням реакції альдольної конденсації ацетальдегіду. Розроблені високоактивні та селективні каталізатори складу ZnO/LaхОy/ZrO2-SiO2. В присутності цеолітних каталізаторів Ta/SiBEA, одержаних шляхом вбудовування гетероелементу (Ta) в матрицю деалюмінованого цеоліту структури ВЕА, досягається висока селективність утворення 1,3-бутадієну в процесі перетворення суміші етанол/ацетальдегід. Допування цеолітного каталізатора Ta/SiBEA d-металами (Ag, Cu, Zn) забезпечує утворення поверхневих активних центрів реакції дегідрування етанолу в ацетальдегід, що дозволяє одержувати 1,3-бутадієн безпосередньо з етанолу з високим виходом.