Мельничук О. В. Високопористі наноструктуровані вуглецеві матеріали як елементи каталітичних систем

Високопористі наноструктуровані вуглецеві матеріали як елементи каталітичних систем. Методом темплатного синтезу за вдосконаленою методикою створено мезопористий вуглецевий матеріал, який характеризується питомою поверхнею 1120°м2/г, і унікальним значенням граничної адсорбційної місткості за парами бензену – 2.12°см3/г. Виявлено, що шляхом додаткового донасичення та наступної карбонізації прекурсора можна отримати нанопористий вуглецевий матеріал з ущільненим каркасом, який практично не містить мікропор. Досліджено адсорбційні, структурні та фізико-хімічні характеристики одержаних матеріалів. Визначено вплив природи вуглецевих матеріалів на структуру окисного шару матеріалів з різним ступенем окиснення поверхні. Показано, що, незважаючи на різну природу вуглецевих матеріалів та характер їх пористості, формування оксидних шарів на поверхні відбувається подібним шляхом. Розроблено оригінальну методику діагностики пористої структури НВМ адсорбційним методом у поєднанні з методами малокутового розсіювання рентгенівського випромінювання. За допомогою цієї методики досліджено особливості трансформації структури наноструктурованих вуглецевих матеріалів в ієрархічній послідовності: вихідний силікагель – силікатно-полімерний нанокомпозит – силікатно-вуглецевий нанокомпозит – мезопористий наноструктурований вуглецевий матеріал. На основі отриманих носіїв синтезовано каталітичні системи з нанесеним нікелем різної концентрації. Товщина нанокластерів нікелю в отриманих зразках дорівнює приблизно 0.8°нм і практично не залежить від концентрації металу в матеріалі. Виявлено, що при вмісті 2.5 % мас. радикальним чином змінюється характер просторового розташування нанокластерів нікелю на поверхні пор вуглецевого носія і первинними елементами структури стають масово-фрактальні (дендритоподібні) агрегати. Сформовані у вигляді дендритоподібних утворень нанокластери нікелю показали максимальну каталітичну активність в тестових реакціях відновлення гідратованих протонів та нафтохімічному процесі гідрокрекінга ізопропілбензену. Використання протонпровідних мембран з НВМ в реакції гідрокрекінгу ізопропілбензену дозволило знизити температуру та тиск проведення реакції до 290 С та 4°Мпа, відповідно, а також істотно змінився склад продуктів реакції. Встановлено, що в реакції взаємодії водню з надлишком кисню, що імітує процес катодної камери паливного елементу, каталізатор на носії з ущільненим вуглецевим каркасом проявляє каталітичну активність у діапазоні температур 130–170 С і вдвічі вищу при 190–290 С.