Олексенко Л. П. Каталітична активність в реакціях окиснення СО і Н2 та фізико-хімічні властивості d-металвмісних нанесених систем

Досліджено нанесені оксидні і цеолітні Со, Cu, Mn та Co,Pd, Cu,Pd, Mn,Pd-системи з різним вмістом активних компонентів в окисненні СО. Методами ДТА, РФА і ТПВ встановлено, що активність Со, Cu, Mn-каталізаторів з високим вмістом металу визначається властивостями прекурсорів і умовами формування зразків, що впливає на дисперсність і взаємодію активних фаз з носіями. Активність Со, Mn і Cu-систем з низьким вмістом металу визначається розподіленням іонів металу, характером взаємодії з носієм і здатністю до участі в redox перетвореннях. Високій активності 1,2%Со, 3%Mn і 1,8%Cu-ZSM-5 сприяє наявність координаційно-ненасичених іонів металу в оточенні позаграткового кисню у складі кластерів, що мають високу здатність до відновлення, і можуть адсорбувати СО у слабозв'язаній формі. Вища активність біметалвмісних систем обумовлена утворенням додаткових активних бікатіонних центрів. На основі гетерогенізованих комплексних сполук Pt і Pd одержані низькотемпературні каталізатори окиснення СО і Н2 більш активні, ніж нанесені Pt та Pd. Встановлено, що прищеплені металокомплекси Pt і Pd з -АПК і NАN'ПТС виявляють високу активність лише після часткової деструкції ліганду, а ацетилацетонатні комплекси не руйнуються. Вивчено кінетичні закономірності і механізм окиснення СО на Со, Сu, Co-Pd і Сu-Pd/ZSM-5; на гетерогенізованих металокомплексах вивчено механізм окиснення Н2 і СО; показано, що експериментальні дані узгоджуються з механізмом Ілі-Ріділа.