Дисертаційна робота присвячена дослідженню поведінки одночастинкової та колективної динаміки у рідких металах за нормального та високих тисків використовуючи комп'ютерне моделювання методом ab initio молекулярної динаміки.
В рамках методу першопринципного комп'ютерного моделювання розглянуто ряд металів у рідкому стані, а саме, розплав Tl за нормального тиску поблизу температури плавлення, розплави Pb, In та Al вздовж лінії плавлення, та розплави Si та Na вздовж ізотерм. У методах ab initio молекулярної динаміки електронна густина розглядається явно в рамках теорії функціоналу густини. Для кожної іонної конфігурації знаходяться одночастинкові хвильові функції та електронна густина з них, що дозволяє встановити сили Геллмана-Фейнмана, які діють на іони. Такий підхід дає точніші результати при дослідженні металічних систем через можливість правильного врахування миттєвих конфігурацій іонів і електронної густини. Переваги використання першопринципного комп'ютерного моделювання особливо помітні при дослідженні рідких металів за високих тисків.
На основі отриманих з комп'ютерного експерименту даних досліджено особливості колективної динаміки систем, її кореляцію з одночастинковою, характеристики структури, а також вплив локальної структури на динаміку у розглянутих розплавах. З визначених в ході моделювання положень та швидкостей частинок розраховано часові кореляційні функції потік-потік та густина-густина. Останні пов'язані з динамічним структурним фактором — функцією, яку отримують з експериментів по непружному розсіюванню нейтронів або рентгенівських променів.
Виявлено, що частотний спектр кореляційної функції поперечного потоку демонструє присутність двох піків для усіх досліджених розплавів за різних термодинамічних умов. При цьому, даний ефект спостерігається лише за великих хвильових чисел, поза межами першої псевдозони Брілюена.
Дослідження присутності інтрамолекулярних зв'язків у рідкому Pb вздовж кривої плавлення у діапазоні тисків 0–70 ГПа на основі аналізу найближчих сусідів показало, що в розплаві присутні різноманітні структурні утворення, характерні для кристалічних систем. Аналіз топологічної конфігурації таких структурних утворень виявив, що за різних тисків у розплаві вони мають різну переважаючу конфігурацію. Причому, така переважаюча конфігурація відповідає структурі кристалічного Pb за відповідного тиску. Встановлено, що лише 40% з усіх виявлених структурних утворень мають притаманну рідкій фазі ікосаедричну конфігурацію.
Розплав Si досліджено у діапазоні тисків 10,2–27,5 ГПа. Розраховані парні функції розподілу для рідкого Si вздовж ізотерми за різних тисків демонструють стійкість значення середньої міжатомної відстані у першій координаційній сфері. Даний результат повторює результат дослідження розплаву Si вздовж кривої плавлення у діапазоні тисків 4–23 ГПа методом дифракції рентгенівських променів. При цьому, розраховані статичні структурні фактори для усіх тисків демонструють присутність плеча біля першого максимуму. Такі дані свідчать про існування ковалентних зв'язків між атомами Si та частково тетраедричного впорядкування у широкому діапазоні тисків. Дослідження тричастинкової функції розподілу показало, що у розплаві Si присутнє тетраедричне впорядкування, яке зменшується зі зростанням тиску, в той час як притаманне рідинам ікосаедричне впорядкування збільшується зі зростанням тиску.
Для встановлення особливостей одночастинкової динаміки досліджених розплавів розраховано частотні спектри автокореляційної функції швидкостей. Виявлено, що такий спектр може містити два піки за присутності двох віток на дисперсії поперечних колективних збуджень. При цьому, температура в системі не впливає на положення максимумів таких піків. Проведений аналіз частот поширення одночастинкових та колективних збуджень показав, що для усіх досліджених металів за різних термодинамічних умов положення максимумів на частотному спектрі автокореляційної функції швидкостей співпадають з характеристичними частотами поперечних колективних мод. Такий результат свідчить про прямий прояв поперечної колективної динаміки у поведінці одночастинкової динаміки рідких металів та суперечить попереднім гіпотезам, де один пік розглядався як наслідок поздовжніх мод, а другий — поперечних.
Дослідження колективної динаміки рідких металів у різних термодинамічних точках дозволило встановити, що значення характеристичної частоти високочастотної вітки дисперсії поперечних колективних мод лінійно зростає зі збільшенням густини системи. При цьому показано, що дана залежність є універсальною для металічних розплавів. Більше того, виявлено, що нахил такої лінійної залежності однаковий для усіх полівалентних металів.
