Раскола Л. А. Реакції розкладу озону закріпленими на пористих носіях комплексами Co(II), Mn(II) і Cu(II)

English version

Дисертація на здобуття ступеня кандидата наук

Державний реєстраційний номер

0405U000429

Здобувач

Спеціальність

  • 02.00.01 - Неорганічна хімія

27-01-2005

Спеціалізована вчена рада

Д 41.219.01

Анотація

Об'єкт дослідження: озон у реакціях його низькотемпературного розкладу закріпленими на пористих носіях комплексами Co(II), Cu(II) і Mn(II). Мета і задачі дослідження: встановлення зв'язку між складом закріплених на оксидному носії комплексів Co(II), Cu(II) і Mn(II) та їхньою реакційною здатністю при низькотемпературному розкладі озону. Методи дослідження: кінетичний, адсорбційний, спектральні (ЕПР, ЕСДВ). Теоретичні і практичні результати, новизна: можливість використання виявлених закономірностей розкладу озону і розроблених методів прогнозування характеру впливу природи Меn+, активності лігандів і води, а також природи носія на склад і реакційну здатність комплексів Со(II), Cu(II) і Mn(II) при підборі ефективних закріплених металокомплексних каталізаторів редокс-реакцій за участю озону. Отримані величини послідовних констант стійкості і парціальних кінетичних констант іммобілізованих та імпрегнованих MeXj2-j/SiO2-комплексів можна використовувати як довідкові. Розраховані діаграми розподілу закріплених на SiO2 хлоридних комплексів Co(II), Cu(II) і Mn(II) можна застосовувати для ідентифікації складу цих комплексів на інших оксидних носіях. Розроблено каталізатор складу MnCl2/АВ для спорядження легких патронних респіраторів і установок санітарної очистки повітря. Встановлені аналогії властивостей закріплених на силікагелі і розчинених металокомплексів у реакції розкладу озону, а також кореляції між стійкістю і реакційною здатністю імпрегнованих MeClj2-j/SiО2-комплексів. Показано, що отримані методами адсорбції та імпрегнування MeХj2-j/SiО2-комплекси при визначених співвідношеннях [Me2+]/[O3] і [Me2+]/[Х-] виконують роль каталізаторів низькотемпературного розкладу озону. У випадку імпрегнованих MnХj2-j/SiО2-комплексів зі збільшенням співвідношення [Mn2+]/[O3] змінюється стехіометрія реакції. Запропоновано механізми розкладу озону іммобілізованими та імпрегнованими MeХj2-j/SiО2-комплексами, що включають стадії внутрішньосферного окиснення Ме(II) озоном, розвитку радикально-ланцюгової реакції за участю ОН-радикала і відновлення окиснених комплексних форм. Запропоновано кінетичні рівняння, які описують початкові стадії окиснення Ме(II) озоном. Показано, що активоване вугілля, яке генерує ОН-радикали при взаємодії з озоном, поліпшує каталітичні властивості МеCl2/АВ-комплексів; їх активність у розкладі озону зростає в ряді CoCl2 CuCl2 MnCl2. Ступінь упровадження: отримані в роботі дані впроваджені у практику роботи кафедри неорганічної хімії та хімічної екології, результати досліджень використовуються при читанні спецкурсу "Екологічний каталіз" у розділі "Фізико-хімічні основи очистки повітря від озону". Сфера використання: неорганічна хімія.

Файли

Схожі дисертації