Попович Н. О. Вплив складу метал-оксидних Ag/Al2O3/кордієрит та цеолітних Ag/BEA каталізаторів на їх активність і селективність в процесі відновлення оксидів азоту спиртами С2, С4

English version

Дисертація на здобуття ступеня кандидата наук

Державний реєстраційний номер

0414U000844

Здобувач

Спеціальність

  • 02.00.15 - Хімічна кінетика і каталіз

08-04-2014

Спеціалізована вчена рада

Д26.190.01

Анотація

Дисертацію присвячено з'ясуванню впливу складу метал-оксидних каталізаторів Ag/Al2O3/кордієрит і цеолітних Ag/ВЕА на їх фізико-хімічні характеристики (морфологія поверхні, ступінь окиснення активних компонентів, окисно-відновні та кислотно-основні властивості поверхні) і каталітичні властивості в процесі СКВ NO С2,С4-спиртами і розробленню на основі отриманих результатів високоактивних і селективних структурованих каталізаторів даного процесу. Показано, що вища активність срібло-оксидноалюмінієвих каталізаторів в процесі селективного відновлення NO С2, С4-спиртами в надлишку кисню досягається при концентраціях срібла 0,06-0,22 мг/м2 і обумовлена його локалізацією переважно у вигляді катіонів та субнанокластерів - активних центрів досліджуваного процесу. При концентрації срібла в складі каталізатора більше 0,22 мг/м2 зростає вміст наночастинок Ag0, на яких переважає глибоке окиснення відновника киснем без відновлення NO. Збільшення вмісту оксиду алюмінію до 45-50 мас.% в складі каталізаторів Ag/Al2O3/кордієрит призводить до підвищення їх активності, що проявляється у зниженні температури досягнення 95-100% конверсії NO. Розроблено метод формування на поверхні матриці стільникової структури з кордієриту шару мезопористого Al2O3, на основі якого приготовлено активні і селективні за N2 структуровані Ag/Al2O3/кордієрит каталізатори процесу. Селективне відновлення NO С2, С4-спиртами в присутності цеолітного каталізатора Ag/BEA відбувається у більш широкому температурному інтервалі порівняно з деалюмінованим цеолітом, що обумовлено вищою концентрацією сильних кислотних центрів Льюїса, на яких стабілізуються нітрит-нітратні адукти. Промотуючий ефект водню в процесі СКВ NO С2, С4-спиртами на Ag-вмісних каталізаторах обумовлений наявністю на поверхні каталізаторів сильних кислотних центрів Льюїса та субнанокластерів срібла.

Файли

Схожі дисертації